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1成果简介

开发具有高密度活性位点的低成本单原子催化剂(SAC)用于氧还原/析出反应(ORR/OER)是促进金属空气电池性能和应用的理想选择。本文,南方科技大学王湘麟教授团队在《Adv Funct Mater》期刊发表名为“High-Density Atomic Fe–N4/C in Tubular, Biomass-Derived, Nitrogen-Rich Porous Carbon as Air-Electrodes for Flexible Zn–Air Batteries”的论文,研究以低成本玉米丝(CS)作为原料,制备了分散在三维CS基多孔碳催化剂(Fe SA/NCZ)中的铁单原子,用于ORR和OER。独 特的 分层多孔结构和中空管形态对于 通过暴露更易接近的活性位点、提供容易的电子传 导率和 促进反应物的传质来提高ORR/OER性能至关重要。

此外,增强的本征活性主要归因于合成催化剂中的高Fe单原子(4.3wt.%)负载量。超高的N掺杂(10wt.%)可以弥补传统Fe-N-C催化剂的OER性能不足。当所制备的催化剂作为空气电极组装在柔性锌-空气电池中时,表现出101mW cm−2的高峰值功率密度,0.73 V的稳定放电-充电电压间隙超过44小时,这表明锌空气电池的巨大潜力。这项工作为将可再生低成本生物质材料转化为具有高密度单原子活性位点和分级多孔结构的双功能电催化剂提供了途径。

2图文导读

图1、a) 说明了Fe-SA/NCZ和Fe-NP/NCZ的合成过程;b–d)CS的扫描电子显微镜(SEM)。

图2、a–c)Fe-SA/NCZ的TEM图像;d) 氮吸附-解吸等温线光谱曲线和e)Fe-SA/NCZ、Fe-NP/NCZ和NCZ的孔隙分布;f) Fe-SA/NCZ、Fe-NP/NCZ和NCZ的PXRD;g) Fe-SA/NCZ和NCZ的拉曼光谱;h)CZ和i)Fe-SA/NCZ的N 1s XPS光谱。

图3、a)Fe SA/NCZ的STEM;b-d)Fe SA/NCZ的C、N和Fe元素映射;e-g)不同放大倍数的Fe SA/NCZ的HAADF-STEM图像;h)Fe SA/NCZ的电子能量损失光谱(EELS)。i)铁的K边XANES光谱和j)铁箔、Fe-Pc、FeO、Fe2O3、Fe SA/NCZ和Fe NP/NCZ的EXAFS光谱;k)实验性的铁EXAFS信号及其在R-空间和K-空间的最佳拟合曲线

图4、电化学表征

图5、a)Fe-SA/NCZ中的Fe-N4和b)Fe-NP/NCZ中Fe3C的ORR和OER过程中中间态的几何结构和所涉及的电化学步骤;c) 在FeN4和Fe3C上ORR过程中与中间体的反应方案;d) FeN4和Fe3C上OER过程中中间体的反应方案。

图6、Fe SA/NCZ催化剂柔性Zn-空气电池中的空气电极的应用图示

3小结

总之,我们开发了一种简单且环保的策略,用于合成负载在生物质衍生的超高N掺杂多孔碳载体上的铁单原子,用于ORR和OER催化反应。该作展示了一种将可再生生物质转化为具有高密度单原子和多级多孔结构的优秀双功能电催化剂的有效策略,在可穿戴电子设备中显示出巨大的潜力。

文献:

https://doi.org/10.1002/adfm.202213897

来源:文章来自AFM网站,由材料分析与应用整理编辑。

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