中国石油大学考研，中国石油大学考研分数线
通讯作者：吴文婷；吴明铂
通讯单位：中国石油大学（华东）
在温和条件下用O2氧化CH4成液态产物目前仍主要依靠金属催化。此外，研究发现，与三重态3O2相比，单重态氧(1O2)具有更强的亲电性，有利于H2O2的生成。含有噻吩单元的分子三重态敏化剂能有效地通过能量转移将3O2敏化为1O2。
受此启发，中国石油大学（华东）吴文婷教授和吴明铂教授制备了一系列磺胺修饰的共轭有机聚合物， 发现具有适当S(VI)含量(0.10)的催化剂可以在室温下直接有效地驱动O2→H2O2→•OH将CH4氧化为CH3OH和HCOOH。
图1. 结构表征。
相关工作以“Sulfone-Decorated Conjugated Organic Polymers Activate Oxygen for Photocatalytic Methane Conversion”为题发表在 Angewandte Chemie International Edition 上。
图2. 光物理和光电性质的研究。
要点1.在一系列具有噻吩结构的共轭有机聚合物，作者发现具有适当S(VI)含量(0.10)的催化剂(S-CTTP-0.10)光催化氧化CH4的性能最好。
要点2.机理研究表明，在噻吩部分氧化为砜后，首次发现光照可以诱导催化剂上砜基团中的S=O键解离生成•O和•S自由基。它们不仅能在酸性环境中将周围的1O2还原为H2O2，还能及时将H2O2分解为•OH(1O2→H2O2→•OH)，将吸附的CH4氧化，最终实现CH4选择性地转化为CH3OH和HCOOH。
要点3.实验结果表明，反应4 h后，H2O2分解率为81.21%，H2O2残留量为4.83 mmol gcat-1, CH4转化率为22.81%。
本研究不仅为O2的活化利用提供了一种新的途径，也为低产率的光催化H2O2的产生找到了一条可行的出路。
图3.S-CTTP-0.10驱动的光催化甲烷转化。
图4. S-CTTP-0.10上砜基团的研究。
图5. S-CTTP-0.10光催化甲烷转化过程。
链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202204661
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