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来自钙钛矿氧化物的异常强相干二次光发射！
光阴极——利用光电效应将光子转化为电子的材料——是许多依赖光检测或电子束生成的现代技术的重要基础。然而，目前现有的光电阴极是基于传统的金属和半导体，而这些金属和半导体大多是在六十年前发现的（已具备良好的理论基础）。这一成熟领域的进展目前仅局限于在复杂的材料工程基础上对光阴极性能的改进。
鉴于此，西湖大学何睿华教授与美国东北大学Arun Bansil教授报告了通过简单的真空退火制备的SrTiO3(100)单晶的重构表面的不寻常的光发射特性，这超出了现有的理论描述。与其他正电子亲和（PEA）光电阴极不同，该PEA SrTiO3表面在室温下产生离散的二次光发射光谱，这是高效负电子亲和光电阴极材料的特点。在低温下，光发射峰值强度大大增强，非阈值激发时获得的电子束显示出纵向和横向的相干性，打破了已知的记录，至少超过了一个数量级。在二次光发射中观察到的相干性的出现，表明在目前的理论光发射框架中所包含的基础上，又出现了一个新的过程。因此，SrTiO3是一类全新的光阴量子材料的第一个例子，为需要强相干电子束的应用开辟了新的前景，而不需要单色激发、电子过滤或光束加速。相关研究成果以题为“Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide”发表在最新一期《Nature》期刊上。
【从连续到离散光谱】
典型的二次光电子能谱/光谱（SPS）具有连续的、整体无特征的线形和漫射角分布，没有偏离光发射阈值。作者通过使用低能电子衍射 (LEED) 和二次光发射研究了SrTiO 3重建的各种表面，随着 增加到 900 °C 以上，强度开始聚集在 LEED 图案中的分数点周围，表明2×1 表面重建的形成（图 1a）。同时，在 ~ 4.13 eV（峰 1）和 4.44 eV（峰 2）附近的连续背景顶部的 SPS 中依次出现两个峰；见图 1b-1c。随着 2×1 表面重建，当 = 1000 °C，这两个峰变得更加明显，并且与漫射背景不同，显示出集中在 0° 附近的有限角度扩展（图 1a-1c）。SPS 的连续背景在整个相关演化过程中保持整体相似的强度（图 1d）。为了量化前面的 相关进化，作者将 SPS 强度最大值的相对强度以及 2×1 LEED 点的相对强度视为 的函数。两者都在 = 950- 1000 °C范围内表现出明显的起始行为，表明两者之间存在密切联系（图 1g）。引人注目的是，在整个演变过程中观察到 SPS 最大强度增加了 100 倍。作者对 =1100 °C的RT附近的SPS进行了 hv依赖性研究。在所有情况下都观察到质量相似的离散线形，无论 hv为何，峰1和峰2都保持在相同的 （图1f）。这指向与系统的一些最初未占据状态相关的两个强峰的光电发射终态性质。
图 1. 在RT附近用hv=21.2 eV测量的SPS的TA依赖性演变
【从强烈到更强烈的发射】
作者研究了 =1100 °C时SPS的演变，结果如图2所示。相关数据突出显示了SPS峰值强度在低处的整体增强，这高度暗示了具有不同hv的SPS的类似阈值的行为。
图 2. TA=1100 ℃时，SPS的T-依赖性演变
【从离散光谱到相干光束】
与所有现有的NEA光电阴极不同，本文SrTiO3样品在整体和表面上都是高度结晶的，使得作者能够在整个范围内获得 SPS 中观察到的各种峰的带色散。结果表明： −空间中二次光发射的离散性质。然而，SPS仍然包含来自峰1、峰2和连续背景的显着贡献（图3a）。来自SrTiO 3的SPS仅具有峰1的特征，并且与氢化金刚石纳米团簇相比，二次光发射的单色性至少提高了60倍，如此创纪录的高能量单色性表明纵向/时间相干性极高。
图 3. 当TA=1100 ℃时，SPS在5 K时的表征
【PEA表面的类NEA发射】
本文研究的一个显著结果是，真空退火的SrTiO3(100)(>950 °C)与NEA金刚石光阴极之间有惊人的相似性：(1)在RT附近出现离散的SPS线型(图1e)，(2)真空退火后在RT附近的SPS最大强度有数量级的增加(图1g)，以及(3)在低时观察到的峰值1的强度有2倍的增加(图2b)。同时对电子掺杂的SrTiO 3(100)表面的SPS测量表明：排除了NEA与本文SrTiO3(100)表面的相关性，证实了其PEA的性质。
【SrTiO3：异常PEA光电阴极】
大多数半导体都具有PEA，他们的SPS通常具有连续的无特征线形。但是 ≥1100°C的SrTiO 3(100)的SPS具有离散线形，强度最大值（峰值1）位于 k1~4.13eV，这与 明显不同（图1d）。SrTiO3表现出异常PEA光电阴极特征。
【小结】
本文研究结果突出了SrTiO3(100)的2×1重建表面的光电发射的显着和独特的特征，这些特征不同于所有现有的光电阴极材料。在此报告的异常的一个决定性特征是二次光电发射中由于不相干而出现相干。这一结果表明，一个新过程对观察到的相干性负责，它出现在已知的非相干过程之上，这些过程涉及电子传输步骤并被三步模型捕获。
【作者简介】
Arun Bansil，美国东北大学（NU）物理学的大学特聘教授。他曾在美国能源部任职两年多，管理理论凝聚态物理项目（2008-10），是国际固体物理和化学杂志的学术编辑（1994-），NU高级科学计算中心的创始主任（1999-），并在各种国际编辑委员会和委员会任职。他撰写/合作撰写了超过398篇技术文章和18卷会议论文集，涵盖了理论凝聚态物质和材料物理学的广泛主题，以及一本关于X射线康普顿散射的主要书籍（牛津大学出版社，牛津，2004）。Bansil是一位高被引研究员（ISI Web of Science/Clarivate Analytics; 2017, 2018）。
何睿华，2001（2004）年复旦大学学士（硕士），2010年美国斯坦福大学应用物理学博士，2010-2012年美国劳伦斯伯克利国家实验室先进光源博士后，2012年起任美国麻省波士顿学院物理系助理教授，2015年美国国家科学基金杰出青年学者（NSF CAREER），现为西湖大学理学院终身副教授，兼任美国东北大学理学院外聘教授和英国自然出版集团旗下《科学报告》等杂志学术编委。
来源：高分子科学前沿
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