华东理工考研，华东理工考研分数线2023
通讯作者：江宏亮；李春忠
通讯单位：华东理工大学
电催化反应发生在纳米尺度的电电极-电解质界面。电极-电解质界面又称界面微环境。众所周知，由于本体电解质的干扰及其在外加偏置电位下的动态演化，界面微环境难以研究。
基于此，华东理工大学李春忠教授和江宏亮研究员将CO2和H2O在商用银电极上的电化学共还原作为一个模型系统，结合不同烷基链长度的季铵盐阳离子表面活性剂作为电解质添加剂。研究了偏置电位作用下界面微环境的结构和动态过程。
图1. 表面活性剂在电气化电极-电解液界面的动态构型。
相关工作以“Dynamically Formed Surfactant Assembly at the Electrified Electrode-Electrolyte Interface Boosting CO2 Electroreduction”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。
图2. 电化学阻抗谱的界面特性。
要点1.作者探讨了偏置电位驱动的界面微环境动力学响应以及催化选择性的机理起源。
要点2.作者进一步通过原位表面增强红外和拉曼光谱、电化学阻抗光谱和分子动力学模拟(MD)，研究了阳离子表面活性剂在电气化电极-电解液界面的动态调制机制。揭示了表面活性剂的结构由随机分布动态地转变为接近有序的组装，偏压电位不断增加。 近有序表面活性剂组合通过排斥孤立水和抑制水向有序结构的取向来调节界面水环境，并促进CO2在带电界面的富集。最终,形成的疏水性−亲气的界面微环境减少水的活动分离，增加了二氧化碳电解还原CO的选择性。
要点3.实验结果与仿真结果吻合较好。结果表明，在电解液中加入表面活性剂后，CO2电还原CO的选择性和偏电流密度均有明显提高。
这些结果强调调节界面微环境的有机添加剂对提高电合成和电化学性能的重要性。
图3.CO2和H2O在银电极上共还原的电催化性能。
图4. MD模拟表面活性剂对界面水和CO2的影响。
链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02486
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